鈀-泡沫鎳電極制備及其電催化還原水中氯酚的研究.pdf

1、氯酚類化合物具有致癌、致畸、致突變效應(yīng)，毒性大，難生物降解，在環(huán)境中降解周期長，給自然環(huán)境造成了很大危害，被許多國家視為優(yōu)先控制污染物。近年來，電催化還原法處理氯酚類化合物因具有高度靈活性、易于控制、成本小、不產(chǎn)生二次污染等優(yōu)點，引起了研究者的廣泛重視。本文以鈀/泡沫鎳電極為電還原陰極，以對氯苯酚、2,4-二氯酚為目標(biāo)物，研究電極的制備工藝及氯酚類化合物脫氯反應(yīng)的影響因素。
　　本文采用恒電流沉積法，從沉積電流、沉積溫度、氯化鈀沉

2、積液濃度、沉積時間四個方面考察對電極脫氯性能的影響，優(yōu)化鈀/泡沫鎳電極的制備工藝條件。脫氯實驗表明隨著沉積電流的增加，電極的脫氯性能先增加后減??；隨著沉積溫度的升高，電極的脫氯性能變化不大；隨著氯化鈀沉積液濃度的升高，電極的脫氯性能增強；隨著沉積時間的延長，電極脫氯性能出現(xiàn)波動現(xiàn)象。在綜合考慮電極的脫氯性能、成本、能耗等方面得出最佳的鈀/泡沫鎳電極制備工藝條件為：沉積電流為6mA、沉積溫度為40℃、氯化鈀沉積液濃度為1mmol/L、沉積

3、時間為120min(沉積至溶液為無色)，并且在該條件下所制備的電極具有良好的脫氯穩(wěn)定性和重復(fù)使用性。
　　借助 X-射線光電子能譜(XPS)、掃描電子顯微鏡(SEM)、X-射線衍射(XRD)等表征手段對電極的元素組成及價態(tài)、表面形貌、晶體結(jié)構(gòu)進行分析，實驗結(jié)果表明，在最佳制備條件下所得的鈀/泡沫鎳電極確實有鈀顆粒負載，并且在基體表面分布均勻，粒徑較小，結(jié)構(gòu)緊密，比表面積較大，具有一定空間延伸性。
　　以對氯苯酚、2,4-二氯

4、酚為目標(biāo)物，從目標(biāo)物的初始濃度、工作電流、溶液溫度三方面探討最佳脫氯條件。在綜合考慮目標(biāo)物的去除率及電流效率得出最佳脫氯條件為：對氯苯酚的初始濃度為1.0mmol/L、工作電流為5mA、溶液溫度為50°C，在此條件下，電化學(xué)還原脫氯80min對氯苯酚的去除率即可達到100％；2,4-二氯酚的初始濃度為0.5mmol/L、工作電流為5mA、溶液溫度為40°C，在這樣的脫氯條件下，反應(yīng)180min，2,4-二氯酚的去除率可達62.6%。動力