不飽和羧酸金屬鹽增強天然橡膠納米復合材料的研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、采用不飽和羧酸金屬鹽增強橡膠,可以在沒有常規(guī)增強劑(炭黑、白炭黑等)的情況下得到性能優(yōu)良的硫化橡膠,具有許多獨特的優(yōu)點。人們普遍認為,極性的不飽和羧酸金屬鹽與極性橡膠之間具有良好的相容性,因而能發(fā)揮顯著的增強作用,而對相容性不好的非極性橡膠的增強作用是有限的。因此,不飽和羧酸金屬鹽增強橡膠的研究多集中于極性橡膠,如HNBR、NBR、CR等,近年來對于EPDM、SBR、POE等非極性橡膠或彈性體開始有研究報道。但是未見不飽和羧酸金屬鹽增強

2、天然橡膠(NR)的研究報道?! ”菊撐牟捎梅菢O性的天然橡膠在混煉過程中分別添加摩爾比為0.5/1的ZnO/MAA、Mg(OH)2/MAA或MgO/MAA,原位生成不飽和羧酸金屬鹽甲基丙烯酸鋅(ZDMA)和甲基丙烯酸鎂(MDMA),然后在硫化過程中,ZDMA或MDMA在DCP作用下發(fā)生均聚和在天然橡膠上的接枝反應,得到NR/ZDMA或NR/MDMA納米復合材料,獲得顯著的增強和改性效果。通過X-射線衍射(XRD)、傅立葉紅外光譜(FTI

3、R)、差示掃描量熱法(DSC)、熱重分析(TGA)、掃描電鏡-能量色散X射線譜儀(SEM-EDX)、透射電鏡(TEM)、橡膠加工分析儀(RPA)和門尼粘度測試儀等現(xiàn)代測試手段以及交聯(lián)密度測試等方法研究了混煉膠和硫化膠的微觀結構和形態(tài),分析了不飽和羧酸金屬鹽的形成及其在NR硫化過程中發(fā)生的原位聚合和接枝反應,研究了材料的物理機械性能和交聯(lián)結構,并對混煉膠和硫化膠的動態(tài)粘彈性進行了測試分析。探討了極性的不飽和羧酸金屬鹽增強非極性的天然橡膠的

4、主要規(guī)律與機理,并研究了不飽和羧酸金屬鹽與炭黑、蒙脫土并用對NR結構與性能的影響。  研究結果表明,在橡膠混煉過程中,分別添加摩爾比為0.5/1的ZnO/MAA和Mg(OH)2/MAA或MgO/MAA,可以原位生成不飽和羧酸鹽ZDMA或MDMA;在隨后的硫化過程中,ZDMA或MDMA在DCP作用下可以發(fā)生均聚和在天然橡膠上的接枝反應,PZDMA或PMDMA粒子以納米尺寸均勻分布在橡膠基體中并以離子鍵連接成剛性網絡,同時ZDMA或MDM

5、A一端接枝在天然橡膠大分子網絡上,另一端通過離子鍵與PZDMA或PMDMA粒子相連,最終得到具有接枝IPN結構的NR/ZDMA或NR/MDMA納米復合材料。原位生成的ZDMA和PZDMA比直接添加的ZDMA及生成的PZDMA粒子細而均勻,同時在原位生成的PZDMA粒子中有大量NR大分子鏈“貫穿”其中。在天然橡膠/ZDMA混煉膠硫化過程中,ZDMA發(fā)生均聚和接枝反應的速度比天然橡膠大分子鏈之間的交聯(lián)反應速度快。  原位生成的極性不飽和羧

6、酸金屬鹽ZDMA和MDMA對非極性的天然橡膠有良好的增強作用。當添加摩爾比為0.5的ZnO/MAA時,在155℃硫化溫度和1.5~2phrDCP用量的條件下,NR/ZnO/MAA納米復合材料硫化膠的力學性能最佳。DCP/S的并用可進一步提高NR/ZnO/MAA納米復合材料的綜合性能。在155℃硫化溫度和1.5phrDCP用量時,隨著Mg(OH)2/MAA添加量的增加,硫化膠的拉伸強度、定伸應力、撕裂強度、硬度隨之增加,在35phrMg(

7、OH)2/MAA添加量時,硫化膠的綜合力學性能最佳。不飽和羧酸鹽ZDMA和MDMA增強NR納米復合材料的總交聯(lián)密度和離子鍵交聯(lián)密度對復合材料的性能有重要的影響;在總交聯(lián)密度較高并且離子鍵和共價鍵比例接近時,納米復合材料的綜合性能最好。此外,NR/ZnO/MAA硫化膠的熱穩(wěn)定性比NR硫化膠的熱穩(wěn)定性好?! ∨cNR混煉膠相比,添加原位生成不飽和羧酸鹽ZDMA和MDMA的NR混煉膠具有較好的可塑性,有利于加工成型;添加原位生成不飽和羧酸鹽Z

8、DMA和MDMA的NR混煉膠的硫化速度遠高于沒有添加不飽和羧酸鹽的NR混煉膠?! ‘擹nO/MAA或MgO/MAA添加量在10phr以內時,炭黑與ZDMA、MDMA對NR硫化膠有協(xié)同增強效果;同時ZnO/MAA、MgO/MAA的添加對NR/CB混煉膠有顯著的增塑作用,有利于膠料的加工成型?! ≡簧蒢DMA與改性蒙脫土CEMMT對天然橡膠硫化膠具有明顯的協(xié)同增強作用,可得到NR/CEMMT/ZnO/MAA納米復合材料,改性蒙脫土C

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