SAPO-18分子篩的合成、改性及催化性能研究.pdf

1、隨著經(jīng)濟飛速發(fā)展，尋找新的能源和有價值的工業(yè)產(chǎn)品勢在必行，而新能源的供應問題顯得尤為重要。低碳烯烴尤其是乙烯丙烯是重要的化工原料，現(xiàn)有低碳烯烴主要采由輕烴裂解石油所得。由于石油資源枯竭、環(huán)境污染嚴重等因素，石油路線受到了極大地限制，對于缺油、富煤的中國，煤經(jīng)由合成氣或甲醇制低碳烯烴(MTO)是一條可行性的工藝路線。在MTO反應中，催化劑的活性、選擇性和穩(wěn)定性等成為技術關鍵，目前使用的分子篩催化劑主要有ZSM-5、SAPO-34、SAPO

2、-44及SAPO-47等。其中，SAPO系列分子篩因其較高的低碳烯烴的選擇性而備受關注。然而，SAPO系列較小的孔徑增加了其對低碳烯烴的選擇性但同時由于催化劑易積碳失活而影響了催化劑的使用壽命。具有AEI結(jié)構(gòu)的SAPO-18分子篩是一種新型的固體酸催化劑，在此反應中表現(xiàn)出良好的催化活性。本文采用水熱法合成了SAPO-18分子篩以及金屬改性的SAPO-18分子篩，采用XRD和NH3-TPD等手段對SAPO-18分子篩的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)進行了表征

3、，并考察了分子篩在二甲醚制備低碳烯烴(DTO)的反應中的催化性能。
　　首先，本論文中選取合適的比例合成了不同硅鋁比和不同晶化時間的SAPO-18分子篩，研究了硅鋁比和晶化時間對SAPO-18分子篩的結(jié)構(gòu)和酸性的影響，并考察了硅鋁比和晶化時間對分子篩催化二甲醚制低碳烯烴反應性能的影響。結(jié)果表明，在一定硅鋁比范圍內(nèi)，隨硅鋁比的增大，分子篩酸量隨之增大;當硅鋁比達到0.6時，分子篩酸性基本不變。同樣對不同晶化時間的分子篩研究發(fā)現(xiàn)，晶化

4、時間為4天時，得到了形貌均一，顆粒均勻，酸度適中的分子篩。DTO測試結(jié)果表明，硅鋁比為0.6，晶化時間為4天的分子篩樣品在二甲醚制低碳烯烴的反應中表現(xiàn)出較好的催化性能，低碳烯烴的總量達到了93.34％，P/E比為1.41。
　　另外，考察了金屬雜原子的引入對SAPO-18分子篩結(jié)構(gòu)和酸性的影響，研究了其在二甲醚制低碳烯烴反應中的的催化活性，結(jié)果表明，結(jié)果表明，堿金屬氧化物使SAPO-18分子篩的酸性降低，其中Mg-SAPO-18和