利用飛秒光子回波研究葉綠素A分子的相干動(dòng)力學(xué).pdf

1、光子回波技術(shù)廣泛的用來(lái)研究各種物質(zhì)的超快動(dòng)力過(guò)程。伴隨著飛秒激光以及摻鈦藍(lán)寶石鎖模激光器的的出現(xiàn)，實(shí)驗(yàn)上能夠獲得脈沖寬度數(shù)個(gè)飛秒的激光脈沖，使得利用飛秒激光器研究溶劑超快動(dòng)力學(xué)過(guò)程成為了可能。飛秒光子回波技術(shù)被認(rèn)為是研究溶劑動(dòng)力學(xué)過(guò)程非常有用的方法。這種方法可以測(cè)量幾飛秒到幾納秒時(shí)間范圍內(nèi)的失相時(shí)間。光子回波采用共振激發(fā)的手段得到受激樣品的振動(dòng)動(dòng)態(tài)信息。飛秒激光脈沖的頻率寬度常常比電子激發(fā)態(tài)上的振動(dòng)能級(jí)間隙要寬，所以利用飛秒光子回波能夠

2、同時(shí)將多個(gè)能級(jí)激勵(lì)。通過(guò)光子回波信號(hào)的頻譜可以得到電子激發(fā)態(tài)上的振動(dòng)模式。
　　理論上建立了光子回波多模布朗振動(dòng)(Multimode Brownian Oscillator，簡(jiǎn)稱MBO)模型的相關(guān)函數(shù)。模擬了時(shí)間響應(yīng)函數(shù)的隨入射頻率的響應(yīng)，結(jié)果表明相位重構(gòu)光譜譜線沿著對(duì)角線方向被擠壓。非相位重構(gòu)光譜譜線沿著非對(duì)角線方向被擠壓，沿對(duì)角方向的均勻加寬被抑制。通過(guò)建立的5種MBO型相關(guān)函數(shù)模擬了葉綠素A分子的光子回波光譜和峰移光譜。結(jié)果

3、表明光子回波光譜和峰移光譜的變化規(guī)律和相關(guān)函數(shù)的變化規(guī)律相同。模擬了溫度、脈沖寬度、脈沖類(lèi)型、脈沖啁啾對(duì)光子回波光譜的影響。結(jié)果表明光子回波強(qiáng)度和溫度之間是線性關(guān)系；和脈沖寬度之間是指數(shù)關(guān)系；和啁啾參量之間是對(duì)稱關(guān)系。
　　實(shí)驗(yàn)上利用飛秒光子回波光譜技術(shù)開(kāi)展了葉綠素A分子和BBO晶體(β相偏硼酸鋇，β-BaB2O4)的相干動(dòng)力學(xué)研究。利用662nm激光脈沖為泵浦光，800nm的脈沖作為探測(cè)光，以濃度為5.6*10-5mol/L的葉

4、綠素A甲醇溶液和BBO晶體為研究對(duì)象開(kāi)展了雙色三脈沖光子回波實(shí)驗(yàn)。擬合參數(shù)表明BBO晶體快速振動(dòng)項(xiàng)比重較小，分子的慢速振動(dòng)是主要的振動(dòng)形式；BBO晶體的三維光子回波光譜表明入射飛秒脈沖激發(fā)了電子到單個(gè)激發(fā)態(tài)。通過(guò)葉綠素A分子的光子回波光譜得到不同延遲時(shí)間的衰減常數(shù)。擬合結(jié)果表明在初始時(shí)刻快速振動(dòng)是分子的主要運(yùn)動(dòng)方式，慢速振動(dòng)和靜態(tài)微擾較弱，這是由葉綠素A分子在溶液中的布朗運(yùn)動(dòng)造成的。得到了葉綠素A分子瞬態(tài)光柵信號(hào)的快速衰減時(shí)間約為100