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1、 手性胺結(jié)構(gòu)廣泛存在于天然產(chǎn)物中,也是很多手性藥物的重要合成中間體。烯酰胺的不對(duì)稱(chēng)催化氫化反應(yīng)是合成手性胺化合物最經(jīng)濟(jì)有效的方法之一。雖然人們已經(jīng)發(fā)展了很多有效的手性磷配體實(shí)現(xiàn)了系列a-芳基取代烯酰胺的高對(duì)映選擇性氫化,但對(duì)于a-烷基取代烯酰胺的不對(duì)稱(chēng)催化氫化,至今仍沒(méi)有取得太大的突破。本論文以具有螺二氫茚骨架的手性單磷配體和銠的配合物為催化劑,實(shí)現(xiàn)了a-烷基取代的烯酰胺的不對(duì)稱(chēng)催化氫化反應(yīng)。
首先,我們使用了單齒手性螺
2、環(huán)亞磷酸酯配體和銠的配合物作為催化劑,實(shí)現(xiàn)了(Z)-N-乙?;?1-甲基-2-芳基乙烯酰胺的不對(duì)稱(chēng)催化氫化。通過(guò)對(duì)配體的修飾改造和對(duì)反應(yīng)條件的系統(tǒng)優(yōu)化,我們最終發(fā)現(xiàn)具有乙氧基結(jié)構(gòu)的單齒螺環(huán)亞磷酸酯配體具有很好的手性誘導(dǎo)結(jié)果,對(duì)映選擇性最高達(dá)到95%ee。
而后,我們又成功地將大位阻的單齒螺環(huán)膦烷配體用于(E)-N-乙?;?1-甲基-2-芳基乙烯酰胺的不對(duì)稱(chēng)催化氫化中,獲得高達(dá)97%ee的對(duì)映選擇性。這代表了對(duì)(E)-N-乙
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