材料新穎磁機制和電子結構的第一性原理研究.pdf

1、自旋電子學的應用需要高效率的自旋極化電子(自旋電流)源,像半金屬CrO2要在液氦溫度下才可以產生96％的自旋極化,基于自旋霍爾效應的電流在雜質散射,通過自旋光電效應注入自旋流等方法也存在高溫耗散的問題。而傳統(tǒng)的磁性金屬雖然能在室溫下產生自旋極化流,但因為和半導體的能帶與阻抗都不匹配,自旋流注入到半導體的過程中極容易耗散。所以人們就考慮綜合半導體和磁性金屬特點的稀磁半導體作為自旋注入源。ZnO摻雜Mn作為一種可能獲得室溫鐵磁性的稀磁半導體

2、,在實驗中有著各種各樣的結果,而純粹的第一性原理計算則全都是反鐵磁。(Zn,Mn)O的磁性來源和機制到底是什么?作為非鐵磁化合物也可能具有磁矩的代表,CaB6鐵磁性機制一直困惑著大家,為何各種實驗和理論都沒能清晰地解釋磁矩產生的原因?半導體工藝的主要材料硅中能否實現自旋極化?在極端條件下的稀磁半導體會有哪些性質?這些問題都非常值得進行細致地研究。隨著當代計算機技術的發(fā)展,基于第一性原理的研究已經成為凝聚態(tài)物理的重要方面。本論文即用密度泛

3、函的第一性原理方法研究了凝聚態(tài)物理中一些體系新穎的磁性產生機制及電子結構的特征。具體內容包括ZnO體系共摻雜實現鐵磁性、sp電子體系產生磁性的機制、ZnSe體系高壓相變電子結構變化及C80內摻稀土等元素的電子結構。論文第一章為背景介紹,第二章是理論方法和模型介紹,第三章是共摻雜引起ZnO體系鐵磁性的研究,第四章是CaB6體系磁性來源的研究,第五章是高濃度B摻雜的無定形硅磁性研究,第六章是Zn1-xMnxSe(x=0,0.25)高壓相變及

4、其電子結構研究,第七章是內嵌富勒烯M3N@C80(M=Sc,Y,andlanthanides)電子態(tài)的研究,最后第八章給出總結和展望。每章的具體內容如下。第一章簡要介紹了稀磁半導體在自旋電子學中的重要作用,作為可能出現室溫鐵磁性的Mn摻雜ZnO稀磁半導體的研究進展,不含鐵磁離子化合物磁性研究以及稀磁材料的高壓相變及電子結構。第二章簡要介紹了密度泛函理論以及勢與波函數的處理等。第三章介紹了共摻雜引起ZnO體系鐵磁性的研究。利用第一性原理計

5、算,我們闡述了(Zn,Mn)O共參其它陽離子增強鐵磁性的機制。參入的Li和Cu傾向于靠近Mn原子,并且通過RKKY以及超交換作用增加了體系的鐵磁性。Li和Cu導入的空穴態(tài)是非局域態(tài)。這些分布在整個空間的非局域態(tài)是鐵磁離子相互作用的媒介。共參其它離子的方法為自旋電子學中稀磁半導體的器件設置開拓了新思路。第四章介紹了CaB6體系磁性來源的研究。通過第一性原理計算,我們發(fā)現了硼空位和雜質的綜合作用導致了CaB6的弱鐵磁性。硼空位最近鄰的硼產生

6、了很強的局域態(tài),這些局域態(tài)剛好處于費米面之上。雜質導致CaB6晶格畸變,并帶進體系電荷,這兩者使得局域態(tài)剛好穿過費米面。根據斯托納定則,穿過費米面的局域態(tài)劈裂開來,產生了有0.8-1.2μB的磁矩。第五章介紹了高濃度B摻雜的無定形硅磁性研究。我們用第一性原理分子動力學計算方法,首次發(fā)現了高濃度硼摻雜的無定形硅有磁矩。計算得到的15種無定形Si63B1(SiB)中,有6個結構有磁矩。其中,0.993μB磁矩的體系有最低的能量。磁矩來自于三

7、配位的硅。這些三配位的硅都有一個懸掛鍵,而摻入的B帶來空穴,當空穴傳遞到懸掛鍵上時,根據斯托納定則,這個懸掛鍵就劈裂開來,形成磁矩。這些三配位硅上的磁矩都有50mev左右的磁化能,這樣大的磁化能使得這些磁矩可以在室溫下留存。第六章介紹了Zn1-xMnxSe(x=0,0.25)高壓相變及其電子結構研究。我們用第一性原理研究了Zn1-xMnxSe(x=0,0.25)在高壓下的相變和電子結構。我們得到了Zn1-xMnxSe從閃鋅礦結構轉變到氯

8、化鈉結構的相變壓強,體彈性模量。這些數據和實驗結果很吻合。Zn0.75Mn0.25Se沿著相變路徑的焓低于非摻雜的ZnSe,這很好地解釋了為什么Zn0.75Mn0.25Se有更低的相變壓強。Zn3d和Se4p之間有明顯的排斥力,這種排斥力是相變的驅動力。伴隨著從閃鋅礦到氯化鈉的結構相變,Zn1-xMnxSe的電子結構也從半導體轉變到金屬。金屬性來自氯化鈉結構中Se離子對s電子的束縛性減弱。第七章介紹了內嵌富勒烯M3N@C80(M=Sc,