PtRh-Pt5-C催化劑的制備、表征及乙醇電催化氧化的研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、隨著環(huán)保問題日趨嚴重,傳統(tǒng)的火力發(fā)電技術受到挑戰(zhàn),崛起于60年代的燃料電池技術受到了廣泛的關注。直接甲醇燃料電池(DMFC)由于甲醇有相當高的毒性限制了其廣泛應用。直接乙醇燃料電池(DEFC)是在燃料電池中采用乙醇代替毒性強的甲醇。相對于甲醇,乙醇不僅是生物可再生資源,還可以提供比甲醇更高的能量,乙醇的化學毒性幾乎可以忽略或者說非常低。
  燃料電池陽極催化劑一直以來都是人們研究的熱點。由于Pt-Ru催化劑中Ru在陽極反應中易損失

2、是一個難以解決的問題。而Rh和Pt的原子半徑相當,升華焓非常接近,混合焓變幾乎為零,形成的合金也更加穩(wěn)定。此外,Rh對C-C鍵斷裂有一定的促進作用。
  本文采用超聲波分散與化學還原法結合,以氯鉑酸為前驅體,石墨為載體制備了Pt5/C催化劑基底,通過XRD和CV對催化劑進行了表征,并以乙醇電化學氧化為探針反應,研究了不同焙燒、還原溫度及分散介質中醇/水比等因素對Pt5/C催化活性的影響。在Pt5/C基底上負載不同Pt、Rh含量后,

3、經(jīng)過400℃焙燒以及150℃氫氣氣氛中還原后制得Rh0.5/Pt5/C、Pt0.1Rhx/Pt5/C及“三明治”結構的PtyRhxPty/Pt5/C三種催化劑,通過CV、XRD和TEM進行表征,研究了不同沉積結構、不同沉積量及焙燒還原氣氛對乙醇在PtRh/Pt5/C雙金屬催化劑表面氧化活性的影響。經(jīng)過以上實驗我們得出結論:
  Pt5/C基底的最優(yōu)制備工藝是采用乙二醇與水體積比2∶1作為分散介質,在超聲波下用甲醛還原法1h后,于空

4、氣中400℃下焙燒4h。所制備的Pt5/C基底雖然Pt負載量很低,但具有與純金屬Pt相似的晶體結構特征,完全可以代替純金屬鉑作為基底。
  當在基底上沉積一層Rh、二層PtRh和三層PtRhPt后,催化劑的CV和XRD圖呈規(guī)律性變化,Pt0.1Rhx/Pt5/C及“三明治”結構的PtyRhxPty/Pt5/C催化劑不再僅是純Pt和純Rh特征峰,可推斷出催化劑表面是純Pt、純Rh和PtRh合金的混合。這說明改變催化劑制備過程的沉積方

5、式可以明顯地改變催化劑的表面構成。
  乙醇催化氧化研究表明,還原后的催化劑對乙醇的催化氧化性能較強。在Pt5/C基底上負載一層Rh后,乙醇第一氧化峰電勢明顯負移,但峰電流強度下降。當在基底上負載不同比例的二層PtRh和“三明治”結構PtyRhxPty后,我們發(fā)現(xiàn):由于Rh可以促進C-C鍵斷裂且對氧的吸附性強于Pt,可過多Rh的會因為對乙醇的吸附性弱于Pt而降低總體活性,因此隨著催化劑中Rh含量的增加,催化劑性能先提高再降低;當在

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