類石墨氮化碳-溴化銀復(fù)合材料制備及其可見(jiàn)光催化性能.pdf

1、隨著社會(huì)的不斷進(jìn)步，能源危機(jī)和環(huán)境污染問(wèn)題已受到了世界各國(guó)的高度重視。作為一種重要的太陽(yáng)能利用手段，可見(jiàn)光催化材料及技術(shù)已成為化學(xué)、材料學(xué)和環(huán)境科學(xué)等領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。
　　近年來(lái)，類石墨氮化碳(g-C3N4)，由于其優(yōu)異的物理/化學(xué)穩(wěn)定性、來(lái)源豐富和合適的電子能帶結(jié)構(gòu)(2.7 eV)，被作為一種廉價(jià)、穩(wěn)定的可見(jiàn)光催化劑應(yīng)用于光解水產(chǎn)氫、有機(jī)污染物降解等領(lǐng)域，受到人們普遍關(guān)注。但是，傳統(tǒng)固相法制備的g-C3N4仍存在比表面積小、量子

2、效率低等系列問(wèn)題，嚴(yán)重制約了其在環(huán)境治理以及能源領(lǐng)域等方面的廣泛應(yīng)用。針對(duì)這些存在的問(wèn)題，本文擬通過(guò)開(kāi)展超聲處理g-C3N4研究細(xì)化其顆粒尺寸;在此基礎(chǔ)上利用硫酸在水熱條件下對(duì)g-C3N4的質(zhì)子化作用獲得多孔g-C3N4;然后以多孔g-C3N4為基體，控制納米溴化銀（AgBr）顆粒在其表面生長(zhǎng)，制備g-C3N4/AgBr復(fù)合光催化材料，并對(duì)材料相關(guān)特性進(jìn)行研究。論文的主要研究?jī)?nèi)容及結(jié)論如下:
　　(1)超聲處理對(duì)g-C3N4結(jié)構(gòu)形

3、貌及性能的影響
　　采用簡(jiǎn)單的超聲處理工藝，在異丙醇介質(zhì)中對(duì)傳統(tǒng)固相法制備的g-C3N4顆粒進(jìn)行超聲處理。利用粒徑分析、X射線衍射、紅外光譜、掃描電鏡和紫外-可見(jiàn)漫反射光譜等表征手段，研究了超聲時(shí)間對(duì)g-C3N4粒徑大小、晶體結(jié)構(gòu)、官能基團(tuán)、表面形貌以及光吸收性能的影響，并考察了超聲處理后g-C3N4對(duì)羅丹明B的吸附能力和可見(jiàn)光催化行為。結(jié)果表明:超聲處理能夠有效減小g-C3N4顆粒尺寸，增大g-C3N4與染料的接觸反應(yīng)面積，而超

4、聲產(chǎn)生的表面裂縫和缺陷能夠提供更多的活性反應(yīng)位點(diǎn)，從而提高g-C3N4的光催化活性。
　　(2)無(wú)模板法制備多孔g-C3N4及其可見(jiàn)光催化性能
　　在超聲細(xì)化處理g-C3N4顆?；A(chǔ)上，通過(guò)硫酸水熱改性，在無(wú)模板條件下成功制備出多孔g-C3N4材料。通過(guò)X射線衍射、紅外光譜、掃描電鏡、比表面積測(cè)試、熱重分析和紫外-可見(jiàn)漫反射光譜等表征手段，研究了水熱硫酸濃度對(duì)其晶體結(jié)構(gòu)、官能基團(tuán)、表面形貌、孔結(jié)構(gòu)、熱穩(wěn)定性以及光吸收性能的影

5、響，并考察了水熱改性g-C3N4對(duì)負(fù)電性染料甲基橙和正電性染料羅丹明B的吸附性能和可見(jiàn)光催化行為。此外，基于電化學(xué)分析、電子順磁共振、以及活性基團(tuán)檢測(cè)實(shí)驗(yàn)，對(duì)水熱改性g-C3N4的光催化機(jī)理進(jìn)行分析。結(jié)果表明:硫酸水熱改性工藝能夠制備具有多孔結(jié)構(gòu)的g-C3N4材料，增強(qiáng)其對(duì)污染物的吸附能力，并在一定程度上提高光生載流子的分離-轉(zhuǎn)移效率，從而增強(qiáng)g-C3N4的可見(jiàn)光催化活性。
　　(3) g-C3N4/AgBr復(fù)合光催化材料制備及其

6、可見(jiàn)光催化性能
　　以硫酸水熱質(zhì)子化處理的多孔g-C3N4為基底，通過(guò)原位沉積AgBr納米顆粒，成功制備了g-C3N4/AgBr復(fù)合光催化材料。通過(guò)X射線衍射、紅外光譜、掃描電鏡、比表面積測(cè)試、莫特-肖特基測(cè)試和紫外-可見(jiàn)漫反射光譜等表征手段，系統(tǒng)研究了復(fù)合體系的晶體結(jié)構(gòu)、官能基團(tuán)、表面形貌、孔結(jié)構(gòu)、導(dǎo)電類型、載流子濃度和光吸收性能等性質(zhì)，并考察了此體系在可見(jiàn)光下的光催化活性及循環(huán)穩(wěn)定性。結(jié)果表明:質(zhì)子化處理g-C3N4基底不僅能