稀土單分子磁體磁各向異性的理論研究.pdf

1、分子磁性材料是90年代以來磁學的重要發(fā)現(xiàn)，由于其突出的磁學性質，使其在理論和實際應用方面都具有重要研究意義。首先，在理論方面，這種具有慢磁弛豫和量子隧道效應的分子磁性材料，可以用來研究量子力學和經典力學之間的轉換行為。其次，在實際應用方面，分子磁性材料可用于制備高密度信息存儲器件。由于該存儲器件是以單個分子為存儲單元，存儲密度將得到很大提高，這為未來量子計算所需大容量信息存儲提供了保證。遺憾的是，到目前為止所報道的分子磁性材料阻塞溫度T

2、B都遠低于常溫，離實際應用還有很長一段路要走。為此，本論文將通過研究一系列單分子磁體阻塞溫度與分子結構、元素組成及有效能壘之間的內在關系，尋找具有高阻塞溫度單分子磁性材料可能的分子結構和元素組成，為分子磁性材料早日應用于實際器件貢獻一份力量。
　　首先，使用從頭計算方法計算了四種單核Dy稀土單分子磁體的磁學性質，通過研究分析了Dy在不同配位環(huán)境下的磁各向異性，給出了影響單核Dy稀土單分子磁體有效能壘可能的因素:Dy周圍配位環(huán)境的軸

3、對稱性;沿磁中心離子磁軸方向配位原子上的電荷分布;基態(tài)和激發(fā)態(tài)的量子隧穿幾率等。通過計算發(fā)現(xiàn)，對于由Dy構成的單分子磁體，當其結構具有較高軸向對稱性、沿磁軸方向配位原子上負電荷分布越多時，該單分子磁體將會表現(xiàn)出更加優(yōu)異的磁學性質。
　　其次，分析了鑭系雙核稀土單分子磁體[Ln(μ-OH)(DBP)2(THF)]2，該雙核稀土單分子磁體磁中心離子通過羥基橋聯(lián)?；衔?中的兩個磁中心離子都是DyⅢ，將化合物1中的一個磁中心離子換成YⅢ

4、構成化合物2。首先，通過分析化合物1磁滯回線以及xMT值變化規(guī)律，發(fā)現(xiàn)化合物1具有強各向異性，其中的兩個Dy之間為反鐵磁相互作用;其次，在CASSCF理論計算過程中選取了不同活性空間進行計算，比較了化合物1計算和實驗能級之間的差異，得出用CASSCF計算存在強晶體場鑭系稀土單分子磁體時，應盡量擴大活性空間，把Dy周圍配位原子上的電子放到活性空間中，這將使計算與實驗結果更加接近。在本文中我們分別選用CAS(9，7)和CAS(11，8)兩種