錳-鈰固溶體催化劑上甲醛完全氧化反應的研究.pdf

1、本論文主要研究了MnOx-CeO2固溶體及其負載Ag，Au或Pt催化劑對甲醛完全氧化反應的性能，以實現(xiàn)室內空氣中甲醛污染物凈化的目的。 MnOx-CeO2固溶體對甲醛完全氧氣反應的催化活性強烈地取決于制備方法和焙燒溫度。實驗結果表明用修飾共沉淀法并經773K焙燒的MnOx-CeO2催化劑表現(xiàn)出非常高的催化活性，在373K就可以得到100﹪的甲醛轉化率。H2-TPR和XPS結構表征揭示：修飾共沉淀法制備的MnOx-CeO2催化劑具

2、有較高催化活性的原因是因為它體相擁有豐富的Mn4+和表相具有較多的親核晶格氧物種。 比較MnOx-CeO2負載Ag，Au或Pt催化劑的活性發(fā)現(xiàn)Pt/MnOx-CeO2催化劑表現(xiàn)出最高的催化活性，即在室溫下就能將甲醛氧化變成CO2和H2O。XRD譜表明Pt粒子高度分散在MnOx-CeO2的表面上，H2-TPR技術表明負載鉑極大地提高了MnOx-CeO2的氧化還原能力，同時發(fā)現(xiàn)在還原溫度不高于473K時催化劑中Mn4+沒有被還原，這

3、些因素導致了它的高活性。 Ag/MnOx-CeO2催化劑中銀、錳和鈰之間存在著強烈的相互作用，這種相互作用非常有利于分子氧的活化。綜合各種表征和催化活性測試的結果，提出了氧在Ag/MnOx-CeO2催化劑上的活化機理，即活性氧物種主要是通過氣相氧分子從CeO2經過MnOx轉移到活性位Ag2O上形成的。 采用回流法成功地合成了氧化錳八面體分子篩納米棒，這種納米材料對甲醛完全氧化反應的催化活性明顯地高于粉末狀的MnOx。另外