基于苝酐和納米材料構建的電化學發(fā)光生物傳感器的研究.pdf

1、電化學發(fā)光(Electrochemiluminescence,ECL)是通過施加一定的電壓使電極產(chǎn)物之間或產(chǎn)物與體系中某組分進行化學反應而產(chǎn)生的一種光輻射。它是電化學方法和化學發(fā)光法相結合的產(chǎn)物。該法不僅具有化學發(fā)光分析的靈敏度高、線性范圍寬和儀器簡單等優(yōu)點,而且具有電化學分析控制性強、選擇性好等優(yōu)點。電化學發(fā)光生物傳感器是應用電化學發(fā)光技術檢測生物活性物質的手段,它具有靈敏度高、背景信號低、成本消耗小及操作簡易等優(yōu)點。半導體材料苝酐具

2、有良好的物理和電化學穩(wěn)定性,具有多孔結構,有利于電子的傳輸,呈現(xiàn)了優(yōu)異的電化學發(fā)光特性。納米材料由于比表面積大、導電性能好、生物活性高等特點在高靈敏的ECL生物傳感器制備中起關鍵作用。利用苝酐和納米材料研制高靈敏選擇、快速有效的ECL生物傳感器有著重要的理論意義和實際的應用價值。
　　 本論文主要從以下幾個方面開展研究工作:
　　 1.基于聯(lián)吡啶釘固載于Naflon/PTC-NH2復合膜的新型毛細管電泳.固態(tài)電化學發(fā)光藥

3、物傳感器的研究
　　 通過離子交換和電靜力相互作用,Nafion/PTC-NH2復合膜可有效地同載發(fā)光試劑三聯(lián)吡啶釕(Ru)。和NafionfRu復合膜相對比,研究了Nafion/PTC-NH2/Ru復合膜的循環(huán)伏安(CV)和電化學發(fā)光(ECL)行為,結果顯示Nafion/PTC-NH2瓜u復合膜具有更強的ECL響應信號、較好的穩(wěn)定性和簡易的操作性能。隨后,基于此而構建的新穎的毛細管電泳一固態(tài)電化學發(fā)光(CE-固態(tài)ECL)傳感器

4、被成功應用于槐屬-喹諾里西啶類-生物堿類藥物:槐定堿(SR)和苦參堿(MT)的分離和測定。優(yōu)化了影響分離和檢測的CE-ECL參數(shù)。在最優(yōu)條件下,SR的檢測線性范圍是2.5×10-8～2×10-6 mol·L-1,MT的檢測線性范圍是1.0×10-8～1.0×10-6 mol·L-1。檢測下限(S/N=3)分別為5×10-9 mol·L-1和1.0×10-9 mol·L-1。與其它分析方法相比,該CE-固態(tài)ECL藥物傳感器呈現(xiàn)了令人滿意的

5、分析靈敏度。
　　 2.基于苝四甲酸二酐膜的電化學發(fā)光免疫傳感器的研究
　　 本文研究了3,4,9,10-苝四甲酸二酐(PTCDA)膜在共反應試劑過硫酸根(S2O82-)存在下的電化學發(fā)光(ECL)行為并將其成功應用于甲胎蛋白(AFP)的超靈敏檢測。在S2O82-溶液中,CS-PTCDA復合膜顯示了強烈的電化學發(fā)光信號和良好的穩(wěn)定性,而這為構建高靈敏度ECL生物傳感器帶來了很大的希望。在此,通過多壁碳納米管.聚苯胺(MW

6、CNT-PANI)納米復合物及金納米粒子(GNPs)與CS-PTCDA復合膜的結合作用,我們設計了一個新穎的策略以放大PTCDA的ECL強度從而提高檢測靈敏度。這一基于PTCDA ECL的免疫傳感器具有成本低廉、操作簡易、靈敏度高和毒性低等優(yōu)點,其用于檢測AFP時呈現(xiàn)了較寬的線性范圍0.0001～10 ng·mL-1和相對較低的檢測下限33 fg·mL-1。本研究工作表明PTCDA膜是用于免疫分析的一個有潛力的ECL探針且具有潛在的應用

7、前景。
　　 3.基于苝酐0納米金復合物標記抗體的夾心式電化學發(fā)光免疫傳感器的研究
　　 本研究工作制備了強電化學發(fā)光性能的苝酐-納米金復合物(PTCGNPs),并將其作為二抗標記物構建了新穎的高靈敏的夾心式電化學發(fā)光免疫傳感器。石墨烯/沉積納米金用于增加導電性和作為固載基質。應用高發(fā)光效率的PTCGNPs標記抗體而得的生物耦合物探針電化學發(fā)光性質優(yōu)良、生物兼容性及穩(wěn)定性較好。由此制備的傳感器應用于檢測甲胎蛋白時的線性范