非平衡等離子體甲烷二氧化碳催化重整制合成氣的研究.pdf

1、二氧化碳和甲烷是兩種主要的溫室氣體，且隨著石油資源的日趨短缺，天然氣的開發(fā)利用越來(lái)越受到人們的重視。利用甲烷二氧化碳重整制合成氣對(duì)緩解能源危機(jī)、減輕溫室效應(yīng)等具有重要的戰(zhàn)略意義。但是由于甲烷和二氧化碳分子的高穩(wěn)定性及熱力學(xué)上的限制，此反應(yīng)一般需要在低壓或高溫下進(jìn)行，能耗很大。而利用冷等離子技術(shù)，在常溫常壓下即可實(shí)現(xiàn)CH4-CO2制合成氣的反應(yīng)。
　　 試驗(yàn)結(jié)果表明相對(duì)于等離子體甲烷二氧化碳重整，催化劑的添加使CH4和CO2的轉(zhuǎn)化

2、率大幅度提高；催化劑Ni負(fù)載量為8％時(shí)CH4和CO2轉(zhuǎn)化率最高；比表面積小的催化劑不僅對(duì)CO和H2的選擇性高，抗積炭性能好，且使反應(yīng)物的轉(zhuǎn)化率與比表面積大的催化劑基本相同。
　　 采用低溫等離子體和傳統(tǒng)浸漬方法相結(jié)合，對(duì)甲烷二氧化碳重整反應(yīng)所用的鎳基催化劑進(jìn)行了六種不同方式的處理，發(fā)現(xiàn)浸漬干燥之后用DBD直接處理所得的催化劑對(duì)CO的選擇性相對(duì)于傳統(tǒng)方法提高很多，積炭相對(duì)減少，而轉(zhuǎn)化率變化不大。對(duì)此種催化劑進(jìn)行TPR表征發(fā)現(xiàn)其還原

3、溫度大幅度降低；XRD表征發(fā)現(xiàn)催化劑并沒(méi)有形成晶型；XPS表征結(jié)果顯示其表面的Ni含量較其它處理方法高出很多。經(jīng)過(guò)焙燒、還原的催化劑雖然可獲得較高的轉(zhuǎn)化率，但產(chǎn)物的選擇性很低；而采用等離子體代替焙燒或還原步驟得到的其它催化劑均可大幅度提高CO的選擇性，并保持轉(zhuǎn)化率基本不變。
　　 考察了DBD處理時(shí)間對(duì)Al2O3催化性能的影響，結(jié)果顯示功率為110W，處理時(shí)間為5min時(shí)反應(yīng)物的轉(zhuǎn)化率最高，處理時(shí)間對(duì)Al2O3的比表面積基本沒(méi)有