溫控聚乙二醇兩相體系中納米釕、銠、鈀催化選擇性加氫及氫氨甲基化反應.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、博士學位論文溫控聚乙二醇兩相體系中納米釕、銠\鈀催化選擇性加氫及氫氨甲基化反應Ruthenium,RhodiumorPaUadiumNanopaIrticleCatalyzedSelectiveHydrogenationandHydroaminOmethylationintheThermoregulatedPoly(ethyleneglyc01)BiphasicSystem學號:10907056完成日期:2Q!三生壘旦大連理工大學Dal

2、ianUniVerS時ofTechnology大連理工大學博士學位論文摘要以聚乙二醇(PEG)為穩(wěn)定劑,通過RuCl33H20、RhCl33H20、Na2PdCl4xH20的氫氣還原法分別制得PEG穩(wěn)定的Ru、鼬、Pd納米催化劑。該催化劑與甲苯、正庚烷組成溫控PEG兩相催化體系具有“高溫混溶,室溫分相”的特性。即室溫時,體系為兩相,含有納米催化劑的PEG相位于下層,上層為有機溶劑相;當升溫至體系的混溶溫度后,體系由兩相變?yōu)榫啵悍磻Y束

3、后,降至室溫,體系又重新變?yōu)閮上啵ㄟ^簡單分相即可將催化劑與產物分離并實現(xiàn)催化劑的循環(huán)使用。本文探索將上述含Ru、Rh、Pd納米催化劑的溫控PEG兩相催化體系用于∞伊不飽和醛、酮、炔烴和喹啉的選擇性加氫反應以及烯烴的氫氨甲基化反應中,催化劑均顯示了較高的催化活性、選擇性和良好的循環(huán)使用效果。具體研究結果如下:將PEG4000穩(wěn)定的Pd納米催化劑用于鞏伊不飽和醛、酮的選擇性加氫反應中。在優(yōu)化的反應條件下:f=7h,r=120℃,n舊=4M

4、Pa,肉桂醛/Pd=1000(摩爾比值),肉桂醛轉化率為99%,產物氫化肉桂醛的選擇性為98%。催化劑可循環(huán)使用8次,催化活性基本保持不變,轉化數(shù)ToN值為8,642。首次將Ru納米催化劑用于炔烴的選擇性加氫反應。以PEG2000穩(wěn)定的Ru納米催化劑催化丙炔酸甲酯的選擇性加氫反應為例,在優(yōu)化的反應條件下:戶lOh,歹=100℃,%=2OMPa,丙炔酸甲酯爪u=1000(摩爾比值),丙炔酸甲酯的轉化率和產物丙烯酸甲酯的選擇性分別為92%和

5、97%。催化劑可循環(huán)使用10次,催化活性基本保持不變,轉化數(shù)TON值為9,717。將PEG4000穩(wěn)定的Rh納米催化劑用于喹啉的選擇性加氫反應中。在優(yōu)化的反應條件下:戶3h,丁=100℃,%=3MPa,喹啉/Rh=1000(摩爾比值),喹啉的轉化率為97%,產物1,2,3,4四氫喹啉的選擇性高于99%。催化劑可循環(huán)使用10次,催化活性基本保持不變,轉化數(shù)TON值為10,592。將PEG4000穩(wěn)定的銠納米催化劑用于烯烴的氫氨甲基化反應中

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