碳基納米材料及異質結電子輸運性質研究.pdf

1、隨著當今電子科技的發(fā)展,要求對未來電學器件的尺寸越來越小,當其接近原子或分子尺度時,具有納米量級的電學器件便出現(xiàn)了。1985年,英國科學家 Kroto與美國科學家 Smalley發(fā)現(xiàn)了石墨與金剛石以外的第三種形式——C60,一種由12個五邊形和20個六邊形的二十面體空心球結構,于是揭開了關于碳基納米材料研究的序幕。在之后的幾十年中,不同結構的碳基納米材料每一次的發(fā)現(xiàn),都引起了納米科學界的廣泛關注,關于碳納米管、石墨烯、石墨納米帶以及最近

2、出現(xiàn)的石墨炔的實驗與理論方面的研究,均為以上納米材料在納米器件的設計與應用方面提供了支持。經(jīng)過研究,發(fā)現(xiàn)多種碳基納米材料不但具備極強的力學性能,同時具有極為優(yōu)異與獨特的電學性質,其由于不同的手性與結構引起的電子輸運性能的不同更加成為人們關注的焦點。也正由于此種特性,令碳基納米材料應用于電學器件設計時,具備可以擁有極其新奇的電學性能的可能。然而,當其應用在納米電子器件設計時,難以避免地會遇到與傳統(tǒng)的金屬晶體或者納米材料相接觸的情況。于是,

3、關于納米材料所形成異質結的相關問題則成為研究的重點與難點所在。
　　本文就是針對碳基納米材料與其構成的異質結對其本身電學性質的影響,給予了系統(tǒng)性的研究。應用第一性原理結合非平衡格林函數(shù)方法,對各種納米材料與異質結的結構進行了原子弛豫計算與電子輸運性質計算,從而得到了關于異質結結構、材料、尺度等因素對其電學性質與電子結構的影響,并對其影響機理進行了初步的分析與解釋。具體內容如下:
　　首先,對于碳基納米材料的基元,包括碳納米管

4、、石墨烯、石墨納米帶等材料的模型構造進行了第一性原理計算,對其不同手性或方向上的納米材料進行非平衡格林函數(shù)方面的計算。發(fā)現(xiàn)在不同手性或不同電子輸運方向上，納米材料分別顯示出金屬與半導體等電學性質。
　　接下來,我們計算了關于金屬-碳納米管異質結的結構與電學性質。我們分析了不同的幾何結構、碳納米管手性與管徑對其電子輸運性質的影響,發(fā)現(xiàn)由于幾何結構的不同會構成不同的異質結原子弛豫結果。然而,其電子輸運性質卻是相似的,異質結電學性質的改

5、變主要決定于金屬接觸對碳納米管電子結構的改變,會出現(xiàn)令金屬碳納米管導電率降低,而使半導體碳納米管呈現(xiàn)金屬特性等獨特的電學性質。
　　之后,我們考慮構造了由不同手性和寬度連接起來的石墨納米帶異質結材料,對其接觸界面出現(xiàn)的拓撲缺陷結構進行第一性原理計算。著重分析其缺陷結構與石墨納米帶寬度對異質結電學性質的影響。我們發(fā)現(xiàn)由于異質結的非對稱結構,使得其伏安特性曲線也呈現(xiàn)出明顯的非對稱性,并且發(fā)現(xiàn)其具備非常優(yōu)異的二極管整流特性,且其性質與拓

6、撲缺陷結構關系緊密。石墨納米帶的寬度,主要決定了構成異質結的電導率的強弱。在分析了各種不同結構的石墨納米帶異質結,我們認為具備5-7-5拓撲缺陷結構的A9-Z4石墨納米帶具備最為優(yōu)異的整流特性以及電導率強度。
　　在基于金屬-碳納米管研究的基礎上，我們構造了金屬-石墨納米帶異質結結構。我們運用與之前相同的方法研究異質結的電子輸運性質,并討論了其電學性質的影響機理。我們發(fā)現(xiàn)不同金屬對石墨納米帶的電子輸運性質有著不同的影響,其趨向于提

7、高金屬石墨納米帶的電導率,而使半導體石墨納米帶中的電流抑制區(qū)域消失。這均是由于金屬與石墨納米帶接觸時,由于金屬外電子軌道與納米帶中碳原子π軌道相互疊加,從而改變了與之相近的碳原子電子結構,而隨著距離金屬界面的碳原子距離的增加,對其電子結構的改變卻逐漸減弱,并更加接近原始的石墨納米帶電子結構。
　　最后,我們研究了最近發(fā)現(xiàn)的碳基納米材料石墨炔結構與其電學性質。運用第一性原理方法構造了不同結構的四種石墨炔構型,分析其電子輸運性質的不同

8、以及石墨炔結構中碳鏈的長短對其電學性質的影響。發(fā)現(xiàn)沿不同方向的石墨炔結構具備不同的電子輸運性質,這與石墨烯結構相似,然而其性質與碳原子鏈的長短有決定性的關系。對于石墨炔電子結構的分析,發(fā)現(xiàn)不僅在苯環(huán)中,在碳原子鏈中同樣存在著π軌道結構,這就解釋了其與石墨烯相似的電學性質,而碳原子鏈的電子輸運能力要明顯弱于π鍵的電子輸運,因此使得石墨炔的電導率要弱于石墨烯,并隨著碳鏈長度的增加,石墨炔電導率逐漸減弱。同時,我們發(fā)現(xiàn)石墨炔族中的電學性質呈規(guī)