殼牌爐粉煤灰合成沸石及其脫氮應(yīng)用研究.pdf

1、20世紀(jì)70年代初，殼牌粉煤加壓技術(shù)出現(xiàn)，此后該技術(shù)不斷發(fā)展完善，并逐漸投入生產(chǎn)實(shí)踐中。伴隨該技術(shù)的迅速發(fā)展和廣泛使用，產(chǎn)生了大量殼牌爐粉煤灰，但目前關(guān)于此類粉煤灰的研究應(yīng)用較少。
　　因此，本研究在分析殼牌爐粉煤灰物化性質(zhì)的基礎(chǔ)上，將其制備成不同類型的沸石，考察合成沸石的脫氮能力，為殼牌爐粉煤灰的資源化利用和合成沸石處理氨氮廢水的應(yīng)用提供方向指導(dǎo)和數(shù)據(jù)支撐。
　　首先采用國家標(biāo)準(zhǔn)煤灰成分分析法測(cè)定所用殼牌爐粉煤灰的化學(xué)組成

2、，并對(duì)其進(jìn)行X射線衍射分析和電鏡掃描分析，結(jié)果表明：該粉煤灰顆粒為表面光滑的玻璃微球，富含SiO2和Al2O3，其主要是由大量的無定型玻璃相和少量的結(jié)晶相組成，反應(yīng)活性較高，可以用來合成沸石。但該類粉煤灰本身的脫氮能力較弱，氨氮去除率僅為8.22％。
　　利用殼牌爐粉煤灰水熱合成沸石，原料硅鋁比為4.8，通過添加偏鋁酸鈉調(diào)節(jié)反應(yīng)體系中的硅鋁比。分析鑒定合成沸石的晶型可知，反應(yīng)體系中硅鋁比為1.7和2.0時(shí)，合成產(chǎn)物的主要成分是Na

3、A型沸石晶體；硅鋁比為2.5時(shí)，產(chǎn)物晶體是NaP1型沸石和NaA型沸石的混晶，硅鋁比為3.0、4.0、4.8時(shí)合成產(chǎn)物的主要成分是NaP1型沸石，且硅鋁比為1.7時(shí)合成的NaA型沸石和硅鋁比為3.0時(shí)合成的NaP1型沸石的脫氮能力較強(qiáng)。
　　調(diào)節(jié)硅鋁比為1.7合成NaA型沸石，通過單因素實(shí)驗(yàn)和正交實(shí)驗(yàn)優(yōu)化合成工藝條件，得到在堿液濃度為1 mol·L-1，晶化溫度為100℃，晶化時(shí)間為7h，液固比為5:1的條件下合成的NaA型粉煤灰

4、沸石的脫氮能力較強(qiáng)，氨氮去除率達(dá)74.62%；分析正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果可知各因素對(duì)NaA型沸石脫氮性能的影響程度依次為：堿液濃度＞晶化溫度＞液固比＞晶化時(shí)間；對(duì)較優(yōu)產(chǎn)品進(jìn)行 X射線衍射分析、電鏡掃描分析、比表面積與孔徑分布分析，可知其結(jié)晶度較大、純度較高；晶體形貌完整、規(guī)則，粒徑約為3μm；沸石的孔道排列緊密有序，孔道尺寸分布比較均勻，沸石的比表面積為51.48 m2·g-1，孔徑為11.00 nm。
　　將硅鋁比調(diào)到3.0合成 NaP1

5、型沸石，優(yōu)化合成條件得到在堿液濃度為2 mol·L-1，晶化溫度為100℃，晶化時(shí)間為10 h，液固比為4:1 mL·g-1時(shí)合成NaP1型粉煤灰沸石的氨氮去除率較高，達(dá)72.12%；正交實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明各因素對(duì)NaP1型沸石脫氮能力的影響程度從大到小依次為：堿液濃度、晶化溫度、晶化時(shí)間和液固比；分析表征較優(yōu)的NaP1型沸石產(chǎn)品，可知其純度較高，晶體顆粒形狀不規(guī)則，排列無規(guī)律，大小不一，晶體粒徑約為1.5~2μm；沸石的孔道排列規(guī)則緊密，孔