負(fù)載手性金屬銠和銥催化劑的制備及其催化性能研究.pdf

1、在環(huán)境保護(hù)，提倡綠色化學(xué)的大前提下，負(fù)載型催化劑得到了巨大的發(fā)展。負(fù)載型催化劑解決了均相催化劑回收利用問(wèn)題，克服了催化劑和產(chǎn)物難分離、對(duì)環(huán)境污染等問(wèn)題。在負(fù)載型催化劑的眾多載體中，周期性有序介孔有機(jī)硅材料(PMO)因其具有很大的比表面積、可控的孔徑和孔容及排列有序的孔分布、較高的熱力學(xué)、機(jī)械穩(wěn)定性以及其有機(jī)骨架所展現(xiàn)獨(dú)特的疏水性，使得他們得到學(xué)術(shù)界的廣泛關(guān)注。但負(fù)載型催化劑尚屬起步階段，并不能完全替代均相催化劑，環(huán)境污染的問(wèn)題依舊存在。

2、所以，發(fā)展一種回收均相催化劑的方法也成為了研究熱點(diǎn)。
　　本研究合成了幾種不同骨架有序介孔硅基材料負(fù)載型手性金屬催化劑的合成，然后對(duì)其進(jìn)行一系列的表征，并且再利用其在水中的不對(duì)稱催化反應(yīng)檢驗(yàn)催化劑的活性；其次，利用了一種新方法實(shí)現(xiàn)了均相催化劑的回收。主要研究?jī)?nèi)容包括：⑴通過(guò)硅源共聚的方法，利用三種不同有機(jī)硅硅源成功合成了三種具有不同骨架的負(fù)載型金屬銠催化劑。通過(guò)對(duì)比催化活性表明，乙基骨架的負(fù)載型催化劑性能優(yōu)于其他兩種骨架的催化劑。

3、并且，我們對(duì)造成這種差異現(xiàn)象做了深入的研究和討論。⑵利用一種簡(jiǎn)單的方法合成了一種以乙烯基為骨架的PMO負(fù)載型金屬銥手性催化劑。隨后，我們將其運(yùn)用于α-取代芳香酮的還原反應(yīng)中測(cè)試其活性。這一新型的負(fù)載型金屬銥催化劑因其獨(dú)特的疏水性提高了催化反應(yīng)速率和催化活性。⑶合成了一種芘型長(zhǎng)鏈?zhǔn)中远肪啻呋瘎┎⑵溥\(yùn)用于α-取代芳香酮的還原反應(yīng)中取得了較好的活性。這種芘型長(zhǎng)鏈?zhǔn)中远肪啻呋瘎┛梢杂么判缘奶技{米管進(jìn)行回收，且可以通過(guò)溫度的控制釋放均相