層狀鎂鋁水滑石和二氧化錳的剝離與復合及吸附性能研究.pdf

1、近年來，由于在傳感器、光催化、電容器、吸附等方面表現(xiàn)出的優(yōu)異性能,2D納米材料已經(jīng)成為材料研究領域的一個焦點研究課題。目前，核能在人類生活中發(fā)揮著越來越重要的作用，吸附法被公認為一種新型、高效、經(jīng)濟的鈾分離富集方法，具有很好的應用前景。2D納米材料相對于塊體材料展現(xiàn)出了更多的暴露界面或晶面，為吸附質的吸附提供了更多吸附位點，在鈾吸附方面更具優(yōu)勢。
　　本論文提出了三種有效的層狀材料溶液剝離法，成功的制備了超薄LDHs2D納米片和M

2、nO22D納米片。通過SEM、TEM、XRD等測試手段，對產物進行了考察。并將剝離產物E-LDHs和E-MnO2分別與Fe3O4磁性基質復合，成功的制備了Fe3O4@E-LDHs和Fe3O4@E-MnO2磁性復合微粒用于鈾吸附性能研究。復合物中Fe3O4的引入實現(xiàn)了吸附劑的快速有效回收，解決了鈾吸附過程中吸附劑回收困難的問題。
　　以Mg/Al-CO32-LDHs為前軀物，NH4NO3為層板擴充劑，甲酰胺為剝離液成功的制備了Mg/

3、Al LDHs超薄納米片。實驗得到的剝離產物E-LDHs為一完全透明的膠狀物質，具有明顯的丁達爾效應，該物質是一種典型的2D材料，直徑在幾百個納米之間，厚度約為8.7nm。利用E-LDHs制備甲基橙（MO）吸附膜，MO吸附后，樣品很好的保持了LDHs的層狀結構特征，MO-離子是以平行于LDHs層板的方式進入LDHs層間。
　　以Fe3O4磁性物質為基質，成功的制備了Fe3O4@E-LDHs復合物，該復合物尺寸1～2μm，表面凹凸不

4、平，數(shù)個Fe3O4球形顆粒通過LDHs緊密的粘結在一起。該復合物具有良好的磁響應，飽和磁化強度為23.5emu/g。研究顯示，F(xiàn)e3O4@E-LDHs對鈾具有很好的吸附性能，當Fe3O4@E-LDHs用量0.01g，鈾初始濃度121.1mg/g，吸附時間2h，吸附溫度25℃，pH=5時，吸附容量達到了224.6mg/g。動力學研究表明，F(xiàn)e3O4@E-LDHs對水體中鈾離子的吸附更符合準二級動力學模型，其擬合相關系數(shù) R2達到0.999

5、9。Freundlich與Langmuir等溫吸附模型相比，Langmuir等溫吸附方程能更好的描述 Fe3O4@E-LDHs對鈾的等溫吸附行為。熱力學研究表明，F(xiàn)e3O4@E-LDHs對鈾吸附在不同溫度下0?G均小于0，0?H值均大于0，證明了Fe3O4@E-LDHs吸附鈾的過程具有自發(fā)性，且過程為一吸熱過程。
　　以層狀K-MnO2作為前軀體，通過質子化交換和溶液剝離兩步驟制備了E-MnO2超薄納米片。該納米片厚度約為5.2

6、nm，即7個MnO2層，具有自發(fā)堆垛和卷曲的趨勢。研究顯示通過TMAOH處理，產物（001）及（002）峰位置逐漸向低角度偏移，反應后（001）峰分別在10.959°、9.480°和7.351°處出現(xiàn)，與之相對應的層間距分別為0.8074nm、0.9330nm和1.2027nm，與H-MnO2層間距0.7198nm相比增大了很多。同時，還有部分MnO2已經(jīng)完成了從規(guī)則的層狀構造向非晶體結構的轉變。
　　通過剝離產物E-MnO2與磁

7、性基質Fe3O4的復合成功的制備了Fe3O4@E-MnO2復合物。該復合物尺寸約為幾微米，復合物中MnO2包覆在Fe3O4顆粒周圍，數(shù)十個Fe3O4球形顆粒通過MnO2緊密的粘結在一起，該產物具有良好的磁響應，飽和磁化強度為41.6emu/g。實驗制備的Fe3O4@E-MnO2復合物對鈾具有很強的吸附性能。在Fe3O4@E-MnO2用量0.01g，Co=121.1mg/g，吸附時間6h，吸附溫度25℃，pH=7時，吸附容量達到了243.

8、4mg/g。增大鈾初始濃度，F(xiàn)e3O4@E-MnO2吸附容量顯著提高，當C0=688.9mg/g，吸附溫度45℃時，吸附容量達到1325.8mg/g。動力學研究表明，F(xiàn)e3O4@E-MnO2對水體中鈾離子的吸附更符合準二級動力學模型，其擬合相關系數(shù)R2達到0.9903。Freundlich與Langmuir等溫吸附模型相比，Langmuir等溫吸附方程能更好的描述Fe3O4@E-MnO2對鈾的等溫吸附行為。熱力學研究表明，F(xiàn)e3O4@E

9、-MnO2對鈾吸附在不同溫度下△G0均小于0，△H0值均大于0，證明了Fe3O4@E-MnO2吸附鈾的過程具有自發(fā)性，且過程為一吸熱過程。
　　以H2O2作為反應物，將LDHs層狀材料剝離成超薄納米片，實現(xiàn)了LDHs層狀材料剝離的一步完成。改變H2O2的濃度分別為0wt％，10wt％，20wt％和30wt％研究H2O2對整個剝離過程的影響。結果顯示隨著H2O2含量的增加，產物LDHs的結晶度下降，層間距增大。當雙氧水含量為30wt